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Radioactivité de clusters

La radioactivitĂ© de clusters (aussi nommĂ©e radioactivitĂ© des particules lourdes ou radioactivitĂ© d'ions lourds) est un type (rare) de dĂ©croissance radioactive, dans lequel un noyau atomique parent avec A nuclĂ©ons et Z protons Ă©met un « cluster » (agrĂ©gat nuclĂ©aire) de Ne neutrons et Ze protons plus lourd qu’une particule alpha, mais plus lĂ©ger qu’un fragment typique de fission binaire. Du fait de la perte de protons du noyau parent, le noyau fils a un nombre de masse Af = A - Ae et un numĂ©ro atomique Zf = Z - Ze oĂč Ae = Ne + Ze[1]. La particule Ă©mise est un isotope d’un Ă©lĂ©ment avec Ae > 4, tel que le carbone, l’oxygĂšne, le nĂ©on, le magnĂ©sium, le silicium


Le rapport de branchement Ă  l’égard de la dĂ©sintĂ©gration alpha

est plutÎt faible (voir le tableau ci-dessous). Ta et Tc sont la demi-vie du noyau parent par rapport à la désintégration alpha et à la radioactivité de clusters, respectivement.

La radioactivitĂ© de clusters, comme la dĂ©sintĂ©gration alpha, est un processus d’effet tunnel ; afin d’ĂȘtre Ă©mis, le cluster doit pĂ©nĂ©trer une barriĂšre de potentiel.

ThĂ©oriquement, n’importe quel noyau avec Z > 40 pour lequel l’énergie libĂ©rĂ©e, Q, est une quantitĂ© positive, peut ĂȘtre un Ă©metteur de clusters. Dans la pratique, les observations sont sĂ©vĂšrement restreintes aux limitations imposĂ©es par les techniques expĂ©rimentales courantes qui nĂ©cessitent un temps de vie suffisamment court, Tc<1032 s, et un assez grand rapport de branchement B > 10−17.

En absence d’une perte d’énergie de dĂ©formation des fragments et Ă©nergie d’excitation, comme dans la fission froide ou dĂ©sintĂ©gration alpha, l’énergie cinĂ©tique totale est Ă©gale Ă  la valeur de Q divisĂ©e entre les particules en inverse proportion avec leurs masses, comme l’exige la conservation de la quantitĂ© de mouvement

oĂč Af est le nombre de masse du noyau fils Af = A - Ae.

La radioactivitĂ© de clusters est un processus intermĂ©diaire entre la dĂ©sintĂ©gration alpha (avec le noyau Ă©mis 4He), et la fission spontanĂ©e, dans laquelle un noyau lourd se divise en deux fragments et quelques neutrons. La fission spontanĂ©e conduit Ă  une distribution probabiliste des fragments, ce qui la distingue de l’émission de clusters lĂ©gers. Pour l’émission de clusters lourds, il n’existe pas de diffĂ©rence qualitative entre la radioactivitĂ© de clusters et la fission spontanĂ©e froide.

Historique

La premiĂšre information sur le noyau atomique a Ă©tĂ© obtenue au dĂ©but du XXe siĂšcle en Ă©tudiant la radioactivitĂ©. Pendant une longue pĂ©riode de temps seulement trois types des modes de dĂ©sintĂ©gration nuclĂ©aire (alpha, beta et gamma) Ă©taient connus. Ils illustrent trois des interactions fondamentales de la nature : forte, faible et Ă©lectromagnĂ©tique. La fission spontanĂ©e est devenue populaire peu aprĂšs sa dĂ©couverte en 1940 par Konstantin Petrzhak (en) et Gueorgui Fliorov en raison des applications militaire et pacifique de la fission induite par neutrons dĂ©couverte en 1939 par Otto Hahn, Lise Meitner et Fritz Strassmann, dont une grande quantitĂ© d’énergie est libĂ©rĂ©e au cours du processus.

Il existe de nombreux autres types de radioactivitĂ©, par exemple la radioactivitĂ© de clusters, dĂ©sintĂ©gration par proton et deux protons, diffĂ©rents modes de dĂ©sintĂ©gration bĂȘta-retardĂ©es (p, 2p, 3p, n, 2n, 3n, 4n, d, t, alpha, f), fission isomĂšre, fission accompagnĂ©e par Ă©mission de particules (fission ternaire), etc. La hauteur de la barriĂšre de potentiel pour l’émission de particules chargĂ©es, principalement de nature Ă©lectrostatique, est beaucoup plus Ă©levĂ©e que l’énergie cinĂ©tique des particules Ă©mises. La dĂ©sintĂ©gration spontanĂ©e ne peut s’expliquer que par l’effet de tunnel d’une maniĂšre similaire Ă  la premiĂšre application de la mĂ©canique quantique aux noyaux faite par G. Gamow pour la dĂ©sintĂ©gration alpha.

"En 1980, A. Sandulescu, D.N. Poenaru, et W. Greiner ont dĂ©crit des calculs indiquant la possibilitĂ© d’un nouveau type de dĂ©sintĂ©gration des noyaux lourds intermĂ©diaire entre la dĂ©sintĂ©gration alpha et la fission spontanĂ©e. La premiĂšre observation de la radioactivitĂ© d’ions lourds Ă©tait celle d’émission du carbone 14 de 30 MeV par le 223Ra par H.J. Rose et G.A. Jones en 1984"[2].

Habituellement, la thĂ©orie explique un phĂ©nomĂšne dĂ©jĂ  observĂ© expĂ©rimentalement. La radioactivitĂ© de clusters est l’un des rares exemples des phĂ©nomĂšnes prĂ©dits avant dĂ©couverte expĂ©rimentale. Les prĂ©dictions thĂ©oriques ont Ă©tĂ© faites en 1980[3], quatre ans avant la dĂ©couverte expĂ©rimentale[4]. Quatre approches thĂ©oriques ont Ă©tĂ© utilisĂ©s :

  • la thĂ©orie de la fragmentation en rĂ©solvant une Ă©quation de Schrödinger avec asymĂ©trie de masse comme variable pour obtenir la distribution des masses des fragments ;
  • calculs de pĂ©nĂ©trabilitĂ© similaires aux ceux utilisĂ©s dans la thĂ©orie traditionnelle de la dĂ©sintĂ©gration alpha ;
  • les modĂšles de fission superasymĂ©trique, numĂ©rique (NUSAF) et analytique (ASAF).

Les modĂšles de fission superasymĂ©triques sont fondĂ©s sur la mĂ©thode macroscopique-microscopique[5] en utilisant les niveaux d’énergie du modĂšle en couches Ă  deux centres[6] - [7] comme donnĂ©es d’entrĂ©e pour calculer les corrections de couches et d’appariement. Soit le modĂšle de la goutte liquide[8] soit le modĂšle Yukawa-plus-exponential[9] Ă©tendu pour diffĂ©rents rapports de charge sur masse[10] ont Ă©tĂ© utilisĂ©s pour le calcul de l’énergie de dĂ©formation macroscopique. La thĂ©orie de la pĂ©nĂ©trabilitĂ© a prĂ©dit huit modes de dĂ©sintĂ©gration : 14C, 24Ne, 28Mg, 32,34Si, 46Ar et 48,50Ca des noyaux parents suivants : 222,224Ra, 230,232Th, 236,238U, 244,246Pu, 248,250Cm, 250,252Cf, 252,254Fm et 252,254No.

Le premier rapport expĂ©rimental a Ă©tĂ© publiĂ© en 1984, lorsque les physiciens de l’UniversitĂ© d’Oxford ont dĂ©couvert que le 223Ra Ă©met un noyau de 14C pour un milliard de particules α.

Théorie

L’effet tunnel quantique peut ĂȘtre calculĂ© soit par extension de la thĂ©orie de la fission Ă  une asymĂ©trie de masse plus grande soit par la thĂ©orie de la dĂ©sintĂ©gration alpha appliquĂ©e aux ions plus lourds[11].

Les deux approches sont capables d’exprimer la constante de dĂ©sintĂ©gration , comme un produit de trois quantitĂ©s qui dĂ©pendent du modĂšle

oĂč Îœ est la frĂ©quence des assauts sur la barriĂšre par seconde, S est la probabilitĂ© de prĂ©formation du cluster Ă  la surface du noyau et Ps est la pĂ©nĂ©tration de la barriĂšre externe. En thĂ©orie alpha, S est une intĂ©grale de recouvrement des fonctions d’onde des partenaires. Dans la thĂ©orie de la fission, la probabilitĂ© de prĂ©formation est la pĂ©nĂ©trabilitĂ© de la partie interne de la barriĂšre[12]. TrĂšs souvent, elle est calculĂ©e en utilisant l’approximation de Wentzel-Kramers-Brillouin (BKW).

Un trĂšs grand nombre, de l’ordre de 105, de combinaisons parents-cluster Ă©mis ont Ă©tĂ© prises en compte dans une recherche systĂ©matique des nouveaux modes de dĂ©sintĂ©grations. La grande quantitĂ© de calculs peut ĂȘtre effectuĂ©e dans un dĂ©lai raisonnable, en utilisant le modĂšle ASAF dĂ©veloppĂ© par Dorin N. Poenaru, Walter Greiner et al. Le modĂšle a Ă©tĂ© utilisĂ© pour la premiĂšre fois pour prĂ©dire des quantitĂ©s mesurables de radioactivitĂ© de clusters. Plus de 150 modes de dĂ©sintĂ©gration ont Ă©tĂ© prĂ©dits avant que d’autres genres de calculs de demi-vies aient Ă©tĂ© publiĂ©s. Des tableaux rassemblant demi-vie, rapport de branchement et les Ă©nergies cinĂ©tiques ont Ă©tĂ© publiĂ©s, comme[13] - [14]. Des formes de barriĂšres de potentiel similaires Ă  celles considĂ©rĂ©es dans le modĂšle ASAF ont Ă©tĂ© calculĂ©es en utilisant la mĂ©thode macro-microscopique[15].

PrĂ©cĂ©demment[16], on a montrĂ© que mĂȘme la dĂ©sintĂ©gration alpha peut ĂȘtre considĂ©rĂ© comme un cas particulier de fission froide. Le modĂšle ASAF peut ĂȘtre utilisĂ© pour dĂ©crire de maniĂšre unifiĂ©e la dĂ©sintĂ©gration alpha, la radioactivitĂ© de clusters et la fission froide[17].

On peut obtenir avec une bonne approximation une courbe universelle (UNIV) pour toute genre de mode de désintégration à clusters avec un nombre de masse Ae, y compris la désintégration alpha

Dans une Ă©chelle logarithmique l’équation log T = f (log Ps) reprĂ©sente une seule ligne droite pour Ae donnĂ© qui peut ĂȘtre avantageusement utilisĂ© pour estimer la demi-vie.

Une courbe universelle unique pour la dĂ©sintĂ©gration alpha et les modes de dĂ©sintĂ©gration Ă  clusters avec diffĂ©rents Ae rĂ©sulte en exprimant log T + log S = f (log Ps)[18]. Les donnĂ©es expĂ©rimentales sur la radioactivitĂ© de clusters en trois groupes des noyaux parents pair-pair, pair-impair et impair-pair sont reproduites avec une prĂ©cision comparable par les deux types de courbes universelles, UNIV et UDL[19] obtenue Ă  l’aide de la thĂ©orie de la matrice R.

Afin de trouver l’énergie libĂ©rĂ©e

on peut utiliser la compilation des masses mesurĂ©es[20] M, M f et Me des noyaux parent, fils et noyau Ă©mis ; c est la vitesse de la lumiĂšre. L’excĂšs de masse est transformĂ©e en Ă©nergie selon la formule d’Einstein E=mc2.

Des expériences

La principale difficultĂ© expĂ©rimentale d’observer la radioactivitĂ© de clusters provient du besoin d’identifier quelques Ă©vĂšnements rares parmi un nombre Ă©norme des particules alpha. Les quantitĂ©s dĂ©terminĂ©es expĂ©rimentalement sont la demi-vie partielle, Tc, et l’énergie cinĂ©tique du cluster Ă©mis Ek. Il est Ă©galement nĂ©cessaire d’identifier la particule Ă©mise.

La dĂ©tection des radiations est basĂ©e sur leurs interactions avec la matiĂšre, conduisant principalement Ă  l’ionisation. Afin d’obtenir 11 Ă©vĂšnements utiles avec un tĂ©lescope Ă  semi-conducteur et l’électronique classique pour identifier les ions 14C, l’expĂ©rience de Rose et Jones a fonctionnĂ© pendant environ six mois. De par sa dĂ©couverte relativement rĂ©cente due Ă  sa raretĂ©, on l’a citĂ©e comme une « radioactivitĂ© exotique ».

Les dĂ©tecteur de traces nuclĂ©aires Ă  Ă©tat solide (SSNTD) insensible aux particules alpha et les spectromĂštres magnĂ©tiques dans lesquels les particules alpha sont dĂ©viĂ©es par un fort champ magnĂ©tique ont Ă©tĂ© utilisĂ©es pour surmonter cette difficultĂ©. Les SSNTD ne coĂ»tent pas cher mais ils ont besoin d’un traitement chimique et d’un long balayage avec le microscope pour trouver un petit nombre de traces.

Un rÎle clé dans les expériences sur les modes de désintégration à cluster effectuées à Berkeley, Orsay, Dubna et Milano, a été joué par P. Buford Price, Eid Hourany, Michel Hussonnois, Svetlana Tretyakova, A.A. Ogloblin, Roberto Bonetti, A. Guglielmetti et leur collÚgues.

La principale rĂ©gion de 20 Ă©metteurs observĂ©e expĂ©rimentalement jusqu’en 2010 est au-dessus de Z = 86 : 221Fr, 221-224,226Ra, 223,225Ac, 228,230Th, 231Pa, 230,232-236U, 236,238Pu et 242Cm.

Uniquement des limites supérieures ont été détectées dans les cas suivants : décroissance du 114Ba par émission de 12C, émission de 15N par le 223Ac, 18O par 226Th, 24,26Ne par 232Th et par 236U, 28Mg par 232,233,235U, 30Mg par 237Np, et 34Si par 240Pu et par 241Am.

Certains des Ă©metteurs de cluster sont membres des trois familles naturelles de radioactivitĂ©. D’autres devraient ĂȘtre produits par des rĂ©actions nuclĂ©aires. Jusqu’à prĂ©sent (2013), aucun Ă©metteur impair-impair n’a Ă©tĂ© observĂ©.

Onze modes de dĂ©sintĂ©gration avec des demi-vies et des rapports de branchement par rapport Ă  l’alpha prĂ©vue par le modĂšle ASAF ont Ă©tĂ© expĂ©rimentalement confirmĂ©es : 14C, 20O, 23F, 22,24-26Ne, 28,30Mg, 32,34Si. Les donnĂ©es expĂ©rimentales sont en bon accord avec les valeurs prĂ©dites. Un effet de couches trĂšs fort peut ĂȘtre vu : le plus court temps de vie est obtenu lorsque le noyau fils a un nombre magique de neutrons (Nf = 126) et/ou de protons (Zf = 82). Plus de 20 nuclĂ©ides sont maintenant connus pour prĂ©senter ce type de dĂ©croissance radioactive[21] - [22] - [23], Ă©mettant Ă  un taux extrĂȘmement rĂ©duit des noyaux relativement importants, « sautant » ainsi les Ă©tapes intermĂ©diaires les menant aux isotopes stables.

Les diverses Ă©missions de clusters connues sont :

Noyau parent Noyau fils Cluster Ă©mis Rapport de branchement log T(s) Q (MeV)
114Ba 102Sn 12C < 3.4×10−5 > 4,10 18,985
221Fr 207Tl 14C 8,14×10−13 14,52 31,290
221Ra 207Pb 14C 1,15×10−12 13,39 32,394
222Ra 208Pb 14C 3,7×10−10 11,01 33,049
223Ra 209Pb 14C 8,9×10−10 15,04 31,829
224Ra 210Pb 14C 4,3×10−11 15,86 30,535
223Ac 209Bi 14C 3,2×10−11 12,96 33,064
225Ac 211Bi 14C 4,5×10−12 17,28 30,476
226Ra 212Pb 14C 3,2×10−11 21,19 28,196
228Th 208Pb 20O 1,13×10−13 20,72 44,723
230Th 206Hg 24Ne 5,6×10−13 24,61 57,758
231Pa 208Pb 23F 9,97×10−15 26,02 51,844
207Tl 24Ne 1,34×10−11 22,88 60,408
232U 208Pb 24Ne 9,16×10−12 20,40 62,309
204Hg 28Mg < 1,18×10−13 > 22,26 74,318
233U 209Pb 24Ne 7,2×10−13 24,84 60,484
208Pb 25Ne 60,776
205Hg 28Mg < 1,3×10−15 > 27,59 74,224
234U 206Hg 28Mg 1,38×10−13 25,14 74,108
210Pb 24Ne 9,9×10−14 25,88 58,825
208Pb 26Ne 59,465
235U 211Pb 24Ne 8,06×10−12 27,42 57,361
210Pb 25Ne 57,756
207Hg 28Mg < 1,8×10−12 > 28,09 72,162
208Hg 29Mg 72,535
236U 212Pb 24Ne < 9,2×10−12 > 25,90 55,944
210Pb 26Ne 56,753
208Hg 28Mg 2×10−13 27,58 70,560
206Hg 30Mg 72,299
236Pu 208Pb 28Mg 2,7×10−14 21,52 79,668
237Np 207Tl 30Mg < 1,8×10−14 > 27,57 74,814
238Pu 206Hg 32Si 1,38×10−16 25,27 91,188
210Pb 28Mg 5,62×10−17 25,70 75,910
208Pb 30Mg 76,822
240Pu 206Hg 34Si < 6×10−15 > 25,52 91,026
241Am 207Tl 34Si < 7,4×10−16 > 25,26 93,923
242Cm 208Pb 34Si 1×10−16 23,15 96,508

" ? ": à confirmer / compléter (l'(in)existence de 178Er semble floue).

Structure fine

La structure fine du 14C Ă©mis par le 223Ra a Ă©tĂ© discutĂ©e pour la premiĂšre fois par M. Greiner et W. Scheid en 1986[24]. Depuis 1984, le spectromĂštre supraconducteur SOLENO de l’IPN Orsay a Ă©tĂ© utilisĂ© dans le but d’identifier le cluster de 14C Ă©mis par le 222-224,226Ra. En outre, SOLENO a Ă©tĂ© utilisĂ© pour dĂ©couvrir[25] - [26] la structure fine en observant des transitions vers les Ă©tats excitĂ©s du noyau fils.

Les expĂ©rimentateurs ont observĂ© une transition vers le premier Ă©tat excitĂ© du noyau fils plus forte que celle vers l’état fondamental. La transition est favorisĂ©e si le nuclĂ©on dĂ©couplĂ© est laissĂ© dans le mĂȘme Ă©tat des noyaux pĂšre et fils. Sinon, la diffĂ©rence dans la structure nuclĂ©aire des deux Ă©tats conduit Ă  une grande entrave.

L’interprĂ©tation[27] fut confirmĂ©e : le principal composant sphĂ©rique de la fonction d’onde du noyau parent dĂ©formĂ© a un caractĂšre i11/2, c’est-Ă -dire le composant principal est sphĂ©rique.

Références

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