Produit de fission à vie longue

La forte radioactivité à court-terme du combustible nucléaire usé vient principalement de la fission de produits à courte demi-vie tels que l'¹³¹I et le ¹⁴⁰Ba ; après environ quatre mois ¹⁴¹Ce, ⁹⁵Zr/⁹⁵Nb et⁸⁹Sr sont les principaux responsables, et après environ deux ou trois ans, les principaux produits responsables de la radioactivité sont ¹⁴⁴Ce/¹⁴⁴Pr, ¹⁰⁶Ru/¹⁰⁶Rh et ¹⁴⁷Pm.

Dans le cas d'un dégagement radioactif d'une centrale nucléaire ou de combustible usagé, seuls certains de ces éléments sont relâchés. En conséquence, la signature isotopique de la radioactivité est très différente de celle d'une explosion atomique en plein air où tous les produits de fission sont dispersés.

Après plusieurs années de refroidissement, la radioactivité provient principalement du césium 137 et du strontium 90, qui sont chacun produits dans environ 6 % des fissions, et ont des demi-vies d'environ 30 ans. Les autres produits de fission avec des demi-vies similaires ont des rendements de produit de fission bien plus bas, une plus faible énergie de désintégration et certains d'entre eux (¹⁵¹Sm, ¹⁵⁵Eu, ^113mCd) sont rapidement détruits par capture neutronique alors qu'ils sont encore dans le réacteur ; ils ne sont donc responsables que d'une fraction infime de la radiation produite durant cette période. Ainsi, sur une période de quelques années à quelques centaines d'années, la radioactivité du combustible usé peut être modélisée simplement par une décroissance exponentielle de ¹³⁷Cs et de ⁹⁰Sr. On les appelle parfois « produits de fission à vie moyenne »[1] - [2].

Le krypton 85, le troisième produit de fission à moyenne-vie le plus actif, est un gaz noble qu'on laisse s'échapper durant le traitement du combustible nucléaire usé ; cependant, son inertie chimique signifie qu'il ne se concentre pas dans l'environnement mais se diffuse uniformément à faible concentration dans l'atmosphère. Le combustible usé aux États-Unis et dans certains autres pays ne peut être retraité que plusieurs décennies après utilisation, et à cette échéance, tout le ⁸⁵Kr s'est déjà transmuté.

Lorsque ¹³⁷Cs et ⁹⁰Sr se sont désintégrés et atteint des bas niveaux, la radioactivité du combustible usé ne vient plus des produits de fission mais des actinides, notamment le plutonium 239, le plutonium 240, l'américium 241, l'américium 243, le curium 245 et le curium 246. Ces produits peuvent être retraités (avant ou après la désintégration de la quasi-totalité de ¹³⁷Cs et ⁹⁰Sr) et fissionnés, offrant la possibilité de réduire grandement la radioactivité des déchets dans la période entre 10³ et 10⁵ années. ²³⁹Pu peut être utilisé comme combustible dans les réacteurs thermiques actuels, mais certains actinides mineurs comme ²⁴¹Am, tout comme le plutonium 242 non-fissile et moins fertile sont mieux détruits dans les réacteurs à neutrons rapides ou les réacteur nucléaire piloté par accélérateur.

Sur une échelle supérieure à 10⁵ années, les produits de fission, principalement ⁹⁹Tc, représentent une part importante, mais de faible intensité, de la radioactivité, avec certains actinides à longue vie comme le neptunium 237 et le plutonium 242, s'ils n'ont pas été détruits au préalable.

Les produits de fission à longue-vie les plus abondants ont une énergie de désintégration totale autour de 100-300 keV, dont seule une partie est émise par radiation β ; le reste est perdu par émission de neutrinos qui n'ont aucun effet. Au contraire, les actinides subissent de multiples désintégrations α, chacune avec une énergie comprise entre 4 et 5 MeV.

Seuls sept produits de fission ont une longue demi-vie, variant de 200 000 à 16 millions d'années. On les appelle « produits de fission à vie longue ». Trois de ces produits ont des rendements de fission relatifs relativement hauts, autour de 6 %, les autres ont un rendement bien plus faible. Cette liste de sept exclut les isotopes à très lente désintégration et demi-vie supérieure à l'âge de l'univers qui sont considérés en pratique stables et déjà présents dans la nature ; elle exclut également les quelques isotopes tels que le technétium 98 et le samarium 146 dont la désintégration bêta est « masquée » et qui ne peuvent être produits que par fission directe, et non par désintégration bêta de produits plus riches en neutrons, ces produits ayant un rendement de l'ordre d'un millionième de celui de l'iode 129.