Réacteur nucléaire naturel d'Oklo

Le Gabon était une colonie française lorsque les premières analyses du sous-sol ont été effectuées par le CEA à partir de la base MABA à Franceville, plus précisément par son bras industriel qui devint plus tard la Cogema, conduisant en 1956 à la découverte de gisements d'uranium dans cette région[5].

La France ouvrit presque immédiatement des mines, gérées par la Compagnie des mines d'uranium de Franceville (COMUF), pour exploiter les ressources, près du village de Mounana. Après l’indépendance, en 1960, l’État du Gabon reçut une petite partie des bénéfices de la compagnie.

Le « phénomène Oklo » a été découvert en 1972 par le laboratoire de l'usine d’enrichissement d'uranium de Pierrelatte, en France. Des analyses de routine sur un échantillon d’hexafluorure d’uranium (UF₆) provenant de la mine d'Oklo mirent en évidence un déficit léger mais anormal en uranium 235 (²³⁵U)[6]. La proportion normale de ²³⁵U est de 0,7202 %, alors que les échantillons ne présentaient que 0,7171 %. Comme les quantités d’isotopes fissiles sont cataloguées précisément, cette différence devait être expliquée ; aussi, une enquête fut lancée par le CEA. Une série de relevés de la composition isotopique de l’uranium d’Oklo (et d’autres mines) fut effectuée, qui mit en évidence des différences significatives ; la proportion de ²³⁵U dans certains échantillons de minerai baissait jusqu'à 0,440 %. Ce déficit apparent en ²³⁵U est exactement ce que l'on attendrait d'un combustible nucléaire usagé, après fission dans un réacteur nucléaire.

Un tel phénomène était théoriquement crédible et d'autant plus plausible qu'on remonte dans le passé. Il y a deux milliards d'années, les teneurs de ces gisements en uranium 235 étaient bien plus élevées (3,813 %)[6] qu'aujourd'hui (0,7202 %)[6], suffisamment élevées pour atteindre la criticité et engendrer une réaction en chaîne. Ces gisements réunissaient aussi deux autres conditions : la présence d'eau comme modérateur de la réaction et l'absence de métaux ou minéraux trop absorbeurs de neutrons parmi lesquels par exemple le chlore. Cependant, l'uranium étant relativement facilement mobilisable par l'eau, il était fort peu probable que les preuves d'un tel phénomène aient pu subsister au cours des âges géologiques. Plusieurs hypothèses furent envisagées pour expliquer les anomalies isotopiques d'Oklo (légère baisse du taux d'²³⁵U dans la plupart des minerais locaux[5] et enrichissement dans quelques cas[5]), mais la découverte de traces de produits de fission accrédita définitivement la thèse d’un réacteur nucléaire spontané.

D'après les sondages géologiques et l’étude des échantillons pris in situ, les foyers de réactions étaient les zones les plus riches en minerai à très haute teneur en uranium (mises en place il y a environ 1,95 milliard d'années).

Au moins 500 tonnes d'uranium auraient participé aux réactions nucléaires qui ont dégagé une quantité d'énergie estimée à environ 100 milliards de kWh. L'intégrale du flux neutronique a dépassé en certains points 1,5 × 10²¹ n/cm² et, dans certains échantillons, la teneur en ²³⁵U a chuté jusqu'à 0,29 % (contre 0,72 % dans l'uranium géologique normal). L’occurrence d'un tel phénomène implique un concours exceptionnel de circonstances, dont l'action de mécanismes de contrôle de ces réactions, qui ne sont pas encore complètement élucidés.

Un réacteur nucléaire naturel est un dépôt d’uranium où les analyses montrent des symptômes de réaction de fission nucléaire en chaîne auto-entretenue. Le phénomène de réacteur naturel est caractérisé par le physicien français Francis Perrin. Les conditions dans lesquelles une réaction auto-entretenue naturelle peut survenir avaient été décrites en 1956 par Paul Kazuo Kuroda, à l’Université de l’Arkansas ; les conditions à Oklo sont proches des prévisions théoriques.

L'hypothèse d'une situation homologue au Brésil a été émise, car à l'époque de la constitution du gisement d'Oklo, l'Amérique du Sud et l'Afrique n'étaient pas encore séparées. Le plateau du Colorado a également été cité comme contenant de l'uranium légèrement moins enrichi que la valeur normale. Oklo reste cependant le seul endroit connu de réacteur nucléaire naturel conservé ; seize sites ont été découverts à Oklo et un à Bangombé, à une trentaine de kilomètres avec des traces de réactions de fission datant de 1,95 milliard d'années[7].

La roche hôte des minéralisations du bassin de Franceville est un grès différencié d'origine fluviatile à fluvio-deltaïque où l'uranium est toujours « intimement associé à la matière organique » avec une minéralisation qui a été influencée par des facteurs stratigraphiques, sédimentologiques et tectonique (syn- et post-sédimentation)[5].

Néodyme

Ce diagramme montre l’abondance isotopique naturelle (normale, en bleu) du néodyme, ainsi que celle du site modifiée par les isotopes du néodyme produits par la fission de ²³⁵U (en rouge).
Le ¹⁴²Ce (un émetteur bêta à longue durée de vie) ne s’est pas encore transformé en ¹⁴²Nd, même depuis l’extinction des réacteurs.

Le néodyme trouvé à Oklo a une composition isotopique différente de celle du Nd trouvé ailleurs sur Terre : le Nd typique contient 27 % de ¹⁴²Nd ; celui de Oklo en contient moins de 6 %, et contient davantage de ¹⁴³Nd. La composition correspond à celle du produit de la fission du ²³⁵U.

Ruthénium

Ce diagramme montre l’abondance isotopique naturelle (normale, en bleu) du ruthénium, ainsi que celle du site modifiée par les isotopes du ruthénium produits par la fission de ²³⁵U (en rouge).
Le ¹⁰⁰Mo (un émetteur double bêta à longue durée de vie) ne s’est pas encore transformé en ¹⁰⁰Ru, même depuis l’extinction des réacteurs.

Le ruthénium trouvé à Oklo présente une forte concentration de ⁹⁹Ru (27-30 %, contre 12,7 % typiquement). Ce surplus peut s’expliquer par la désintégration du ⁹⁹Tc (produit de fission) en ⁹⁹Ru.

Fonctionnement des réacteurs

Une des multiples fissions nucléaires de l’uranium 235 induite par la capture d’un neutron.

Un réacteur nucléaire naturel se forme lorsqu’un dépôt de minerai riche en uranium est inondé par de l’eau : l’hydrogène de l’eau agit alors comme modérateur de neutrons, transformant le rayonnement « neutrons rapides » en « neutrons lents » et augmentant ainsi leur probabilité d'être absorbé par les atomes d'uranium 235 et de donner la fission (augmentation de la réactivité). Cela démarre une réaction en chaîne de fission nucléaire. Au fur et à mesure que la réaction s’intensifie, augmentant la température, l’eau s’évapore et s’échappe, ce qui ralentit la réaction (plus de neutrons rapides et moins de lents), empêchant un emballement du réacteur. Après la baisse de la température, l’eau afflue de nouveau et la réaction ré-augmente, et ainsi de suite.

À Oklo, la réaction s’est maintenue pendant plusieurs centaines de milliers d’années (entre 150 000 et 850 000 ans[7]). La fission de l’uranium produit cinq isotopes du xénon, qui, en dépit du caractère volatil du corps chimique, ont tous été retrouvés dans les restes des réacteurs, à différents taux de concentration ; ceci suggère que le taux de la réaction était cyclique (voir explication ci-dessus). D’après les concentrations, la période devait être d'environ deux heures et demie.

On estime que ces réacteurs naturels ont consommé environ six tonnes de ²³⁵U (voir la section Applications industrielles), et ont fonctionné à une puissance de l’ordre de 100 kW, produisant des zones portées à des températures de plusieurs centaines de °C. Les produits de fission non volatils n’ont bougé que de quelques centimètres en deux milliards d’années, ce qui donne un cas d’école de la migration des isotopes radioactifs dans la croûte terrestre, avec des applications dans le stockage en profondeur des déchets de l’industrie nucléaire.

D'une part, une telle réaction a pu s’amorcer parce qu’à l’époque où le dépôt a été constitué et où les réacteurs ont commencé à fonctionner, la part de l’isotope fissile ²³⁵U dans l’uranium naturel (proportion des noyaux) était de l’ordre de 3,66 %, valeur proche de celle de l’uranium enrichi utilisé dans les réacteurs nucléaires actuels. Comme l’uranium 235 a une demi-vie radioactive inférieure à celle de l’uranium 238, son abondance relative diminue avec le temps. La proportion de nos jours est de 0,7202 % : un réacteur nucléaire naturel comme celui d’Oklo ne peut donc plus se constituer actuellement.

D’autre part, l’uranium n’est soluble dans l’eau qu’en présence d’oxygène. Quand une eau riche en oxygène érode le minerai d’uranium, elle dissout l’uranium oxydé (+6 ou VI), et le redépose lorsqu’elle perd son oxygène, augmentant la concentration en uranium à l’endroit où il est réduit (U+4). La présence d’oxygène — et d’autres phénomènes géologiques — est nécessaire pour élever la concentration de l’uranium. C’est l’augmentation de la teneur en oxygène de l’atmosphère terrestre il y a environ deux milliards d’années, due à l'activité biochimique, qui explique que la réaction ait démarré à ce moment, et pas auparavant, bien que les concentrations de ²³⁵U aient été initialement encore plus élevées.

D'autres mesures expérimentales ont été menées grâce au site d'Oklo. Ainsi, en 1976, Alexander Shlyakhter (en) a proposé de mesurer les abondances du ¹⁴⁹Sm (samarium) pour estimer la section efficace de la capture de neutrons par cet isotope à l’époque d’Oklo, et la comparer à la valeur actuelle.

La valeur de 1,95 milliard d'années est maintenant établie après de nombreuses études de physique et mesures effectuées sur le site. Parmi les éléments ayant concouru pour faire une première estimation grossière, il y a :

• vers le haut le fait que les dépôts d'uranium n'ont pu commencer que vers 2,2 milliards d'années avec la présence d'une quantité significative d'oxygène dissous dans l'eau permettant le transport de l'uranium ;
• vers le bas l'absence d'uranium 236 de période 23,42 millions d'années dont le constat avait déjà été utilisé pour faire écarter l'hypothèse d'une pollution par de l'uranium de retraitement au cours des premiers éléments d'investigation aboutissant à mettre en cause l'uranium provenant du site d'Oklo. Au bout de 20 périodes soit environ 0,5 milliard d'années la teneur en uranium 236 serait de l'ordre de 1/1 000 000^e correspondant à la valeur limite de détection de l'isotope.

Le stockage de déchets radioactifs en profondeur consiste à conditionner des déchets radioactifs dans des conteneurs scellés et à les déposer dans des chambres excavées dans des couches géologiquement stables, à 500 ou 1 000 mètres de profondeur.

Pendant leur fonctionnement, les réacteurs naturels ont produit 5,4 tonnes de produits de fission, 1,5 tonne de plutonium et d’autres éléments transuraniens[8]. Tous ces éléments sont restés confinés jusqu’à leur découverte, en dépit du fait que l’eau coule dedans et qu’ils ne se présentent pas sous des formes chimiquement inertes.

Le site d’Oklo illustrerait donc la capacité des couches géologiques locales à isoler les matières radioactives. Ainsi, selon une thèse de doctorat de l'université d'Orsay :

« Des observations minéralogiques, des analyses chimiques et des analyses isotopiques sur roche totale nous ont permis de conclure qu'une partie des radioéléments et de leurs descendants est restée concentrée dans les zones de réaction, associée à des phases minérales secondaires, tandis qu'une autre fraction a migré vers la bordure du réacteur. Suivant l'intensité des réactions nucléaires et la présence ou non du faciès argile de pile, qui constitue souvent un faciès intermédiaire entre le cœur du réacteur et le grès encaissant, les radioéléments sont restés concentrés à la bordure du réacteur ou ont migré dans les premiers mètres de grès encaissant massif. […] Les principaux enseignements de ce travail pour le stockage de déchets nucléaires de haute activité concernent la stabilité à long terme des oxydes d'uranium dans un environnement géologique réducteur et la capacité de rétention des phases minérales secondaires et de la barrière argileuse vis-à-vis de plusieurs radioéléments. Nos résultats indiquent également que les interfaces entre les différentes barrières artificielles d'un site de stockage peuvent limiter la migration des radioéléments en champ proche. Par ailleurs, cette étude confirme que des transferts de radioéléments peuvent s'effectuer par l'intermédiaire de fissures[9]. »

Cet exemple de confinement naturel a été cité comme argument en faveur des stockages souterrains et des recherches ont été poursuivies en lien avec les projets de stockage souterrain de déchets radioactifs ; le gouvernement des États-Unis cite et extrapole les observations faites à Oklo, dans son enquête sur la possibilité d’ouvrir un site de stockage à Yucca Mountain :

« Lorsque ces réactions nucléaires en chaîne naturelles souterraines se sont arrêtées, la nature a montré qu’elle était capable de confiner efficacement les déchets produits par les réactions. Nulle réaction en chaîne ne va jamais avoir lieu dans un site de stockage de déchets radioactifs. Mais si un site de stockage devait être construit dans les Yucca Mountains, les scientifiques compteraient sur la géologie de l’endroit pour contenir les radionucléides générés par ces déchets avec la même efficacité. »

Il constitue un exemple unique de comportement, à long terme, de certains produits issus des réactions nucléaires dans un milieu naturel et apporte des renseignements particuliers sur les propriétés de l'argile en matière de confinement. Dans ce cas, c'est la présence de matière organique associée à des minéraux Fe^II/Fe^III (fer II et fer III) dans une « zone tampon redox » autour du réacteur naturel qui permet d’expliquer la préservation de l’uraninite au sein de la zone de réaction et la faible migration de l’uranium au cours des temps géologiques[10].

C'est aussi à 30 km de là qu'on trouve les plus anciennes traces d'organismes pluricellulaires connues à ce jour (2020), datées de la même époque, le groupe fossile de Franceville[11] : le CNRS annonce en 2010 la découverte à Franceville des traces de vie pluricellulaire organisée[12]. En juin 2014, il confirme cette découverte par de nouveaux fossiles macroscopiques d'une taille allant jusqu'à 17 cm et confirme l'âge de 2,1 milliards d'années[13].

Cette date est approximativement la même que celle à laquelle le réacteur était en activité. Ces deux phénomènes sont indépendants, mais une conséquence de leur proximité géographique est que la datation des couches contenant les fossiles a été très vite acceptée, la zone étant très bien connue des géologues français[14].

Une telle découverte bouleverse l'état des connaissances actuelles, qui considérait jusque-là que les plus anciens fossiles macroscopiques d'animaux dataient de 565 à 550 millions d'années[15] (faune de l'Édiacarien).