Thermoluminescence

Figure 2. Schéma d'un appareil capable de mesurer la thermoluminescence[6].

En fonction des besoins expérimentaux, différents appareils peuvent être utilisés pour établir une courbe de thermoluminescence. Ils sont constitués des mêmes éléments principaux. Un appareil capable de mesurer la thermoluminescence est généralement composé d’une chambre à échantillon, d’un four thermostaté, d’un régulateur de température, d’un photomultiplicateur et d’un système de traitement des données (voir fig. 2)[7].

La lumière émise par l’échantillon lorsqu’il est chauffé est mesurée et détectée par un photomultiplicateur et sa température est mesurée à l’aide d’un thermocouple. Ces deux variables sont enregistrées simultanément en fonction du temps, ce qui permet d’obtenir une courbe de thermoluminescence[7]. Pour un tel appareil, la plage de température s’étend de la température ambiante à 500 °C[7]. Une dizaine de milligrammes d’échantillon est suffisante pour être en mesure de procéder aux tests[7].

Le système de chauffage joue un rôle essentiel dans l’obtention de courbes de thermoluminescence comme il contrôle le taux de chauffage de l’échantillon. Ce dernier doit être linéaire pour être en mesure d’obtenir des résultats cohérents et reproductibles[8]. Les systèmes de chauffage principaux sont le chauffage par résistance électrique, le chauffage à l’aide d’un gaz et le chauffage optique[8]. Le chauffage par résistance électrique est une méthode simple et largement utilisée. Selon cette méthode, une plaquette de métal peut être chauffée indirectement par un régulateur de température ou par le passage d’un courant de haute tension au travers d’un fil de platine, de nichrome ou de graphite[8]. Le chauffage au gaz peut s’accomplir soit indirectement avec de l’azote gazeux chauffé, soit directement en injectant de l’air chaud ou de l’azote gazeux dans un embout pulvérisateur[8]. Il s’agit d’une méthode de chauffage efficace et rapide (jusqu’à 350 °C en 4-8 s) qui permet de chauffer un échantillon sans que ce dernier soit en contact avec la source de chaleur[8]. Cela permet d’ailleurs d’augmenter le rapport  du signal sur bruit (S/N). Le chauffage optique est aussi une méthode de chauffage qui a l’avantage d’éviter le contact direct entre un échantillon et la source de chaleur[8]. Les rayons infrarouges, les micro-ondes et les lasers peuvent être utilisés à cet effet[8].

Les photomultiplicateurs sont fréquemment utilisés pour détecter la thermoluminescence[8]. Certains de leurs paramètres comme leur réponse spectrale, leur sensibilité et leur domaine de linéarité doivent être optimisés pour obtenir une réponse linéaire. Il est aussi possible d’améliorer le rapport du signal sur bruit (S/N) et de diminuer le courant d’obscurité à la sortir du détecteur en le refroidissant[8].

Lorsqu’il est question de datation d’un matériel archéologique, on s’intéresse à l'accumulation d'énergie dans les différents matériaux composant l'objet étudié depuis son existence. Cette énergie provient de la radioactivité de l'environnement ambiant. Un cristal comme le quartz, qui est présent dans plusieurs minéraux, est capable d'accumuler cette énergie avec ses failles cristallines[9]. Cette énergie consiste en l’accumulation d’électrons qui se retrouvent dans un état excité. Lorsque ces électrons demeurent assez longtemps dans cet état, ils deviennent métastables. Une émission d'une raie lumineuse peut alors être possible en provoquant une relaxation des électrons à un état fondamental[9]. Pour ce faire, l’échantillon est chauffé ou illuminé, puis en retournant à l’état fondamental, l’électron peut émettre un photon à une certaine longueur d'onde qui peut être caractéristique de l'âge du minéral. Lorsque la température de chauffage est assez élevée et est adéquate pour l’échantillon analysé, les électrons sont relaxés pour la période de luminescence[9]. L’âge géologique de plusieurs échantillons peut alors être estimé avec la thermoluminescence et une formule qui relie l'accumulation et la remise a zéro de l'énergie d'un minéral. Cette méthode a démontré une grande précision en archéologie, puisque maintenant l’âge peut être estimé jusqu’à des centaines de milliers d’années[7]. La formule utilisée pour approximer l’âge est la suivante[9] : 

$${\displaystyle {\hat {a}}ge={pal{\acute {e}}odose \over dosage}={P_{(Gy)} \over {\dot {D}}_{(Gy\cdot \alpha ^{-1})}}}$$

P_(Gy) représente la dose cumulative d'énergie en (gray) qui a été absorbée des rayons radioactifs naturels d’un minéral jusqu’à maintenant d'un kilogramme de masse depuis sa dernière cuisson[7].

D_(Gy.a^-1₎ correspond à une dose d'énergie venant de la radioactivité par 1 kilogramme de poids en (gray) d'échantillon absorbée par unité de temps[7]. 

Cette technique est aussi applicable à des terres de foyer, des fours, des laves, et en général à tout milieu contenant les cristaux sensibles et ayant été soumis à des températures importantes dans le passé.

Figure 3. Graphique représentant la courbe additive de thermoluminescence ainsi que la valeur de la paléodose pour le quartz[6].

Le numérateur, soit la paléodose, se trouve à partir de la mesure du signal de la thermoluminescence qui est décrit plus haut. La méthode des ajouts dosés est utilisée comme méthode d'étalonnage. En premier lieu, l'échantillon est chauffé et le signal de luminescence est mesuré. Ensuite, la luminescence est mesurée pour l'échantillon avec différents ajouts connus de doses de radiation en (Gy)[9]. Un graphique peut alors être tracé avec le signal de thermoluminescence en fonction des différentes doses de rayonnement ajoutées (Figure 3). La figure 3 représente un exemple de datation d'un échantillon de quartz[6]. Celui-ci détient d'ailleurs un signal de thermoluminescence rouge[7].

À partir de ce graphique, la méthode consiste à extrapoler la droite de croissance du signal de luminescence en fonction des rayonnements ajoutés artificiellement jusqu’à l’axe des x et la valeur correspondante en y est la dose de rayonnement qui correspond à la paléodose[7]

Le dénominateur dépend de deux variables : la dose interne et la dose externe de radiation.

Une dose interne de radioactivité repose sur le principe que toutes les roches contiennent des éléments qui sont radioactifs[9]. Les plus importants sont U, Th et K[7]. Il peut y avoir d’autres éléments, mais ceux-ci ne sont pas significatifs dans la détermination de la dose totale interne absorbée par le minéral annuellement. De plus, cette dose peut être considérée constante pour toutes les années de vie de l'objet puisque le matériel analysé est stable géologiquement[9] . Le dénominateur peut alors être écrit selon les trois doses de radiations les plus probables venant des éléments plus haut qui font varier la dose interne de radiation soit (D_α , D_β  et D_γ )[9] :

$${\displaystyle {\hat {a}}ge={P_{(Gy)} \over {\dot {D}}_{(Gy\cdot \alpha ^{-1})}}={P \over ({\dot {D}}_{\alpha }+{\dot {D}}_{\beta }+{\dot {D}}_{\gamma })+{\dot {D}}_{externe}}}$$

La deuxième variable est la dose de radiation externe. Elle peut être expliquée par l’exemple de la datation du silex[9].

De façon générale, les formations sédimentaires contiennent souvent des nucléides radioactifs. Ceux-ci donnent lieu à un débit de dose de radiation externe dans le matériau en plus des rayons cosmiques secondaires. Le rayonnement ionisant des nucléides est très faible comparé aux rayons cosmiques secondaires qui sont capables de pénétrer des roches et des sédiments jusqu’à plusieurs mètres[9].

Les rayons alpha pénètrent les objets seulement de quelques micromètres et la gamme de rayonnements des rayons bêta est de 2 mm[9]. Pour les rayons gamma, la gamme de rayonnements de radiation est de 30 cm, donc l'équivalent d'une sphère de 60 cm de diamètre[9]. Pour cette raison, seuls les rayons gamma sont considérés parmi les radiations provenant des roches sédimentaires environnantes[9]. Une modélisation peut alors être nécessaire, puisque souvent les échantillons sont extraits de leur milieu naturel. La mesure de leur dose externe ne peut pas être réalisée à l'emplacement exact d'extraction. Par contre, cette modélisation peut être sujette à l’erreur et peut engendrer des incertitudes non négligeables[9].

Pour ce qui est des rayons cosmiques secondaires, ils dépendent de la profondeur d'enfouissement[9].

Avec ces deux paramètres supplémentaires, l’équation pour la datation peut être réécrite de la façon suivante[9] : 

$${\displaystyle {\hat {a}}ge={P_{(Gy)} \over {\dot {D}}_{(Gy\cdot \alpha ^{-1})}}={P \over {\dot {D}}_{interne}+({\dot {D}}_{cosmique}+{\dot {D}}_{\gamma -externe})}}$$

La mesure peut être faussée par tout événement inconnu qui aurait chauffé fortement l'échantillon, comme un incendie. Pour les fours de potier, on n'obtiendra que la datation de la dernière utilisation. D'autre part, l'exposition accidentelle de l'échantillon à une source radioactive artificielle brouille définitivement les calculs.

Les cristaux ont une limite naturelle de stockage de la radioactivité naturelle. Au-delà d'un certain seuil, ils ne réagissent plus. On estime à 700 000 ans l'ancienneté maximale mesurable avec la méthode de la thermoluminescence. Cette limite est plus basse dans les régions où la radioactivité naturelle est importante.

La datation par thermoluminescence est principalement utilisée dans deux disciplines :

• l'archéologie : datation de poteries, d'éléments architecturaux en terre cuite, de sculptures en terre cuite, de fours, de bronze (noyau), de pierres brûlées des foyers, d'outils et d'éclats de silex chauffés intentionnellement ou accidentellement ;
• la géologie : roches ignées (volcanites), calcite (stalagmites), lœss, dunes, cratères de météorite.

Le champ d'application de la méthode est d'environ 100 ans à 800 000 ans BP. Son imprécision est de l'ordre de 5 à 15 % compte tenu de la dose externe mesurée sur site ; elle peut aller jusqu'à 20 % sur les objets hors du contexte archéologique.